用X射線原位成像法研究靜水壓力對濕焊縫擴散氫含量的影響

用X射線原位成像法研究靜水壓力對濕焊縫擴散氫含量的影響

在模擬深水環境中，采用原位成像方法研究了水下濕焊過程中熔滴和熔池中氣體析出的特殊現象。在金屬液凝固過程中，溶解氫一般以氣泡的形式從熔滴和熔池中逸出。隨著靜水壓力的增加，氣體膨脹不足以使液滴破裂并釋放氣體，而是重新進入熔池。焊接電弧引起的氣泡內壓和富氫氣氛的共同作用，使熔池受到雙重影響。熔敷金屬中的擴散氫含量隨水含量的增加而顯著增加，由23.3ml/100g增加到66.3ml/100g，深度達到150m，這與氫分壓高和金屬液凝固速度快有關

由于深海中有大量的海洋資源，包括石油、天然氣和礦物，深?？碧秸诔蔀槲磥淼闹饕茉促Y源[1,2]。近年來，深海資源開發的不斷完善，推動了水下焊接在海底管道、海洋石油平臺等海洋鋼結構領域的廣泛應用[3-5]。與干式或局部空腔焊相比，濕焊具有操作簡單、成本極低的優點[6-8]。自保護藥芯焊絲電弧焊（FCAW）由于其比水下手工電弧焊更適合于在深水中進行的自動焊接工藝，因此在未來具有廣闊的前景[9-11]。然而，在焊接過程中，水對焊接接頭的機械性能有直接的影響。熔敷金屬中的高擴散氫含量是水下濕焊中的一個嚴重問題，尤其是在深水環境下[14e16]。氫在鋼中的損傷效應，如氫致開裂和氫脆，已被認為是降低焊接結構可靠性的重要原因[17-22]。氫誘導的焊接氣孔是導致機械性能降低的另一個因素，如韌性、延展性、屈服強度和極限強度[23e25]。光譜分析表明，水下濕FCAW的電弧等離子體中含有H元素，為焊接過程中熔融金屬的凝固提供了富氫環境[26,27]。有研究表明，熔敷金屬擴散氫含量在不同水深下有明顯變化。然而，他們未能就這一問題達成協議。Ando和Asahina觀察到，隨著深度從0.3 m增加到20 m，擴散氫沒有明顯變化[28]。Silva等人。發現隨著水深從0.3 m增加到30 m，擴散氫含量從95.3 ml/g顯著降低到60.5 ml/g[29]。這可能是由于擴散氫含量、電極直徑和焊接電流的測量方法不同造成的。目前，通過在焊劑配方中添加氧化成分和氟化物，可以將擴散氫含量降低到20ml/100g以下[30-32]。但在過去，擴散氫含量的測量通常是用汞法和甘油法[33-36]來完成的。由于測試介質毒性，水銀法受到限制，甘油法的測量誤差較大[37,38]。有必要采用更精確的測量方法，如熱傳導氣體

用色譜法揭示靜水壓力對氫在深水環境中的溶解度和擴散率的影響。

由于受成像技術的限制，濕焊時靜水壓力對鋼中擴散氫的影響尚未見報道。而目前的研究大多集中在焊接接頭的組織和性能上。由于X射線具有較強的穿透能力，可以克服周圍水體和橫向熔池的反射和折射效應。因此，X射線透射法可以用來觀察熔池行為和金屬轉移過程[39-41]。

在這項研究中，我們首次嘗試獲得深海環境中金屬熔體內部氣體演化的原位圖像。結果支持了擴散氫含量隨靜水壓的增加而增加的結論。

實驗性

在自行設計的模擬深水靜水環境的高壓水下藥芯焊絲濕法焊接EH40船用鋼。填料是專門研制的管狀自保護TiO2eFe2O3渣系低氫型藥芯焊絲，直徑1.6mm。藥芯焊絲護套材料為H08A低碳鋼帶，EH40和H08A鋼的化學成分見表1。在藥芯中加入Fe2O3、CaF2等礦粉，以降低焊縫金屬中的氫溶出量。用DCEP極性焊接在一個裝滿0.5m深的水的水箱中進行。在水面上，將艙內空氣加壓至0.5、1.0和1.5兆帕，分別模擬50米、100米和150米的靜水壓力環境。采用的焊接參數為：焊接電壓為45v，送絲速度為6m/min，工件移動速度為3mm/s，觸頭與工作距離（CTWD）為20mm，焊絲伸出量為15mm。如圖1所示，X射線能量可以穿透腔體、水箱、熔池，然后在影像增強器影像增強器將X射線傳輸的圖像轉換成可見的連續照片，由高速攝影機（Optronis CR系列）成像到計算機屏幕上。根據不同的對比度，圖像

圖1e（a）實驗裝置示意圖和示例X射線圖像。（b） 實驗平臺，（c）高壓室內部裝置，（d）熱傳導氣相色譜分析儀。

可以區分熔體、氣泡和電弧氣泡等特征。為了保證X射線的透光性和高清晰度，采用了256256像素芯片和1000fps幀速率的圖像參數。

熔敷金屬的孔隙率由阿基米德原理按式（1）定量計算[42,43]。

其中ζ為孔隙率，p1為熔敷金屬的實際密度，p0為被測沉積金屬的表觀密度。0 1

熔敷金屬中的擴散氫含量是根據NCS檢測技術有限公司提供的HD-6型熱傳導氣相色譜分析儀測定的。在每一組實驗中，至少有四個樣品在孔隙率和擴散氫含量的測定實驗中被檢查。熔敷金屬和熱影響區用4%（vol%）硝酸-乙醇溶液蝕刻。用奧林巴斯GX51光學數字顯微鏡觀察了顯微結構。

 

結果與討論

熔池中的氣體演化

圖2顯示了不同靜水壓力下焊接過程的一系列圖像，分別對應于0.5 m、50 m和100 m深度。如圖2（a）所示，順序射線照片給出了焊接過程中熔滴過渡和熔池動態過程0.5 m深（詳見補充影片1）?？梢悦黠@地看出，溶解在熔池中的氣體在t1+4ms處形成氣泡，然后在t1+34ms處膨脹，在t1+45ms處塌陷。從t1+95到t1+126 ms，從t1+174到t1+228 ms開始了一個新的氣泡生命周期，由此可以推斷，由于熔體冷卻導致溶解度降低，氣體溶解。氣泡從產生到破裂用了不到50毫秒的時間。每秒鐘大約有10個氣泡從熔池中逸出

氣體演化頻率相對穩定。此外，可以觀察到有一些氣體從熔融液滴中逸出，然后形成一個空心液滴。如果氣體的內部壓力足夠高，熔滴在進入焊接熔池之前會破裂并釋放氣體。當然，這是一個貫穿熔滴壽命的周期性過程?？梢园l現，液滴在t1+95ms處變為中空，然后再次釋放多余的氣體）。

圖2.不同模擬深度的焊接過程圖像。（a） 0.5米，（b）50米和（c）100米。

在50 m深度進行焊接時，發現了一些不同的現象，如圖2（b）（詳見補充電影2）。首先，溶解在熔池中的氣體仍然可以從氣泡中逃逸出來。然而，這些氣泡聚集在熔池表面，而不是從熔池中逸出。發現在整個過程中幾乎沒有氣泡破裂的跡象，如圖2（b）所示。其中一個主要原因可能是水壓的增加限制了氣泡的自由膨脹，導致氣泡不能破裂并釋放溶解在熔池中的氣體。其次，熔池前部存在空洞（t2t11和t2t183ms處）。這些無法及時逸出的氣體改變了熔池的形狀。與淺水區熔池相比，隨著水深的增加，熔池趨于平坦。有些熔化的金屬在焊絲下面積聚，甚至在熔池的前部。由于氣體析出（t2t11ms），熔融金屬中存在一些空洞。此外，當水深增加到50m時，熔滴的尺寸明顯減小，此時很難觀察到熔滴中的氣體逸出現象。

隨著水深的進一步增加，熔池和熔滴的現象特征更加明顯。如圖2（c）所示，熔池形狀變得更平坦，焊縫金屬中存在一些可見的氣孔。從t3+8到t3+305 ms，由氣體逸出引起的氣泡產生并持續存在（詳見補充電影3）。事實上，在熔池的整個凝固過程中，由于高靜水壓力，一些氣泡不斷增長，但無法破裂。因此，這些氣體無法釋放并在焊縫金屬中形成可見氣孔（t3+51 ms）。在焊絲下熔敷金屬的內部可以觀察到更多的空腔。

液滴中氣體逸出現象

為了研究液滴中的氣體逸出現象，計算了熔滴和液滴內氣泡的最大平均直徑，如圖3（a）所示。在淺水區進行焊接時，如

圖3e（a）不同水深下熔滴和液滴內氣泡的最大平均直徑。（b） 在整個焊接過程中，在不同水深下釋放氣體的熔滴比例。

0.5m時，液滴和氣泡的最大直徑分別為3.8mm和3.2mm。隨著水深增加到50mm，液滴最大直徑減小到3.3mm，氣泡直徑減小到2mm。與熔滴尺寸相比，熔滴內部的氣泡尺寸明顯減小。當水深為150m時，氣泡直徑僅為0.9mm左右。其中一些氣泡非常小，在用X射線透射法獲得的圖像中無法觀察和計數。氣泡大小隨水深的變化可以用波義耳定律解釋：                                                                       

其中P1和V1分別為淺水（如0.5m深）的靜水壓力和氣泡最大尺寸，P2和V2分別為模擬深水（如150m深度）的靜水壓力和氣泡最大尺寸。

實際上，焊接過程中，熔滴中溶解氫釋放的氣體量和熔滴溫度會發生變化，從而導致不同靜壓下氣泡尺寸的測量值與計算值發生偏差。熔滴和氣泡尺寸的顯著差異意味著氣泡很難破碎液滴并釋放氣體。圖3（b）顯示了在不同水深的整個焊接過程中，氣體可以從中逸出的熔滴比例?？梢钥闯?，隨著水深的增加，液滴中氣體逸出的比例顯著降低。當熔滴深度為150m（相當于靜水壓力為1.5mpa）時，熔滴釋放氣體的比例幾乎為0%。這一結果表明，液滴中沒有溶解的氫氣可以以氣體的形式排出。熔滴過渡過程中會有大量的氫氣進入熔池。對于熔池而言，深水中較高的壓力提供了一個富氫的環境。

靜水壓力對擴散氫含量的影響

圖4（a）顯示了分別在0.5米、50米、100米和150米水深處獲得的焊縫金屬擴散氫含量和孔隙率。顯然，隨著水深的增加，兩者都呈現出上升的趨勢。隨著水深增加到150 m，焊縫金屬的孔隙率從0.67%增加到8.67%。在0.5 m水深處，焊縫金屬中的擴散氫含量為23.3 ml/100 g。隨著水深增加到150 m，擴散氫的值幾乎翻了一番，達到66.3 ml/100 g，當在空氣環境中使用相同類型的焊接材料進行焊接時，焊縫金屬中的擴散氫值低于15 ml/100 g。顯然，水的分解在焊接區域周圍產生了富氫環境，這是擴散氫增加的主要原因。在深水環境中，高靜水壓抑制了氫氣以氣體形式逸出。焊縫金屬冷卻后，熔池中殘留了大量的氫氣泡，并形成了一些氫氣孔。眾所周知，高靜水壓會增加氫分壓，從而顯著增加氫在熔池中的溶解度，根據公式（3）[44]。

式中K（H2）是H2溶解反應的平衡常數，取決于溫度，p（H2）是H2在氣相中的分壓。

此外，電弧燃燒會將許多H分子分裂成H原子，這部分H的溶解度可按式（4）計算：

圖4e（a）焊縫金屬中擴散氫含量和氣孔率隨水深的變化趨勢。（b） 深水擴散氫和孔隙增加的說明。焊縫金屬在50m（c）、100m（d）和150m（e，f）處的裂紋形態和擴展。

在該方程中，氫的溶解度與式（4）中的p（H）成正比，這意味著由于深水中的高靜水壓力，更多的氫溶解在熔池中。即使僅用式（3）計算，氫在100 m處的溶解度也是0.5 m深處的3倍。眾所周知，氫在鋼液中的溶解度會隨著溫度的降低而降低。因此，在熔池冷卻過程中，過飽和氫以氣泡的形式析出。然而，由于水環境的強迫冷卻作用，熔池冷卻速度極快。一些研究證明熔池可以在10秒內冷卻和凝固[39]。在這個階段，并不是所有的溶解氫都能及時從池中逸出。沒有從熔池中逸出的氣泡變成氫氣孔，留在焊縫金屬中，而其余過飽和氫在焊接后繼續擴散逸出，成為擴散氫。該過程如圖4（b）所示。

在深水環境下的焊接過程中，溶解氫含量要高得多，而熔池的冷卻速度仍然很快。這一結果導致在深水環境中獲得的焊接接頭中擴散氫含量顯著增加。如圖4（c）e（e）所示，焊縫的力學性能會大大惡化，由此產生的微裂紋往往是接頭失效的隱患。圖4（f）也顯示了由孔隙內部高內應力引起的宏觀裂紋的擴展。

結論

綜上所述，采用原位X射線成像方法研究了靜水壓力對擴散氫含量的影響。水下濕焊焊接接頭具有較高的擴散氫含量和孔隙率。氫分壓高和熔池冷卻速度快是導致深水環境下焊縫金屬中擴散氫含量和氣孔率顯著增加的兩個主要原因。

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